在第三周目开始时，玩家需要前往大木博士处将图鉴升级为386版，这是解锁后续内容的关键步骤。完成升级后，通过港口乘船前往火焰山岛屿，登岛后会在右侧山洞遇到两名火箭队成员，击败他们后进入山洞内部。使用怪力技能推动洞内巨石可获得红宝石，携带红宝石返回博士处可换取船票，从而解锁前往其他七个岛屿的权限。这一阶段的核心目标是收集关键道具并触发岛屿间的联动事件。
第四号岛屿是第三周目的重要节点，登岛后会遇到宿敌小茂但不会触发战斗。岛屿右侧的冰洞需要特别注意地形机制，冰面没有摩擦力，需利用石块阻挡调整滑行方向才能抵达深处。在冰洞最内部可习得登瀑布技能，随后在岛屿瀑布处使用该技能会遇到冰系天王，战胜后可获得火箭队基地密码。第五号岛屿左上角通过冲浪术可遇到NPC赠送波克比的蛋，继续深入岛屿山洞需收集五个隐藏道具，完成后会被NPC带离迷宫区域。
第六号岛屿需要通过斩击技能开启南部通道，触发剧情后获取蓝宝石并带回博士处修复机器。第七号岛屿南部可捕捉超梦，而第八号岛屿山洞深处藏有凤凰与洛奇亚两只传说宝可梦。第九号岛屿需要解谜三角形机关，机关变红后会出现30级迪奥西斯。这些岛屿探索过程中，队伍配置建议携带具备冲浪、怪力、闪光等秘传技能的宝可梦以应对复杂地形。
第三周目的战斗难度显著提升，建议提前准备充足的治疗道具和状态恢复药剂。面对冰系天王和火箭队干部时，钢系与火系宝可梦能有效克制敌方阵容。岛屿间的任务存在逻辑关联，必须按顺序完成红蓝宝石的收集交付才能推进剧情。最终在完成所有岛屿事件后，系统会提示第三周目主线任务完结，可自由探索全地图捕捉稀有宝可梦或挑战强化版训练师。